Biocátodos basados en ensamblados de polielectrolitos electroactivos con lacasas

Institución otorgante:

Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

Fecha:

2021-03-25

Tipo de documento: 

info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
 

Formato:

application/pdf

Idioma:

spa

Temas:

POLIELECTROLITOS REDOX - LACASAS RECOMBINANTES - ENTRECRUZAMIENTO IONICO - CATALISIS - BIOELECTRODOS - CELDA DE COMBUSTIBLE ENZIMATICA - REDOX POLYELECTROLYTE - RECOMBINANT LACCASES - IONIC CROSSLINKING - CATALYSIS - BIOELECTRODES - ENZIMATIC FUEL CELL

Descripción:

Las celdas de combustible basadas en enzimas constituyen una de las formas más ingeniosas de producir energía. Se basan en la capacidad de algunas enzimas para catalizar la reducción de oxígeno, mientras que otras pueden catalizar la oxidación de los carbohidratos como combustible. Sin embargo, la mayoría de estas enzimas redox con incapaces de transferir electrones de forma directa a la superficie de un electrodo o entre ellas, haciendo que el desarrollo de estrategias de mediación redox sea una estrategia fundamental en su construcción. Por otra parte, el éxito en el diseño de estas celdas de combustible enzimáticas requiere contar con disponibilidad de enzimas bien caracterizadas, purificadas y a costos accesibles. A lo largo de esta tesis se han sintetizado, caracterizado y estudiado cinco tipos de mediadores redox basados en complejos bipiridínicos de osmio unidos a polialilamina (PAA, polielectrolito lineal) o polietilenimina (BPEI, polielectrolito ramificado), con potenciales formales entre -0.10 y 0.45 V vs Ag/AgCl. Por otra parte, se puso a punto la producción y purificación de una lacasa recombinante de origen fúngico (LCC3) y dos de origen bacteriano (CotA y SilA) con características bioquímicas diferentes en lo que respecta a pH y temperatura óptimos, puntos isoeléctricos, tolerancia a halogenuros, estabilidad, entre otras. Los mediadores sintetizados fueron combinados acordemente con la lacasa LCC3, para la construcción de biocátodos, y con glucosa oxidasa o glucosa dehidrogenasa, para la construcción de bioánodos. Para la construcción de estos dispositivos se tuvo en cuenta el efecto de la fuerza iónica, pH y presencia de iones multivalentes en la estabilidad y proceso de transferencia de carga. A partir de esto, se construyeron 8 celdas de combustible enzimáticas híbridas y completas, lo que permitió estudiar su eficiencia en la generación de energía. Además, el OsPAA fue combinado con nanopartículas de oro para el desarrollo de un ensayo tipo sandwich para la detección de adenosina. Por último, se ensayó el uso de la fenotiazina y dos de sus derivados N-sustituidos como mediadores redox en la oxidación de colorantes sintéticos recalcitrantes utilizando las lacasas recombinantes obtenidas en este trabajo.

Identificador:

https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n7002_CoriaOriundo