Efectos de la presión en las propiedades eléctricas, magnéticas y superconductoras de la familia FeTe1-xSe x y derivados

Institución otorgante:

Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

Fecha:

2015-03-26

Tipo de documento: 

info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
 

Formato:

application/pdf

Idioma:

spa

Temas:

SUPERCONDUCTIVIDAD - EFECTOS DE PRESION - CALCOGENUROS - PARAMETROS ESTRUCTURALES - PROPIEDADES DE TRANSPORTE ELECTRICO Y MAGNETICO - SUPERCONDUCTIVITY - PRESSURE EFFECTS - CHALCOGENIDE - STRUCTURAL PARAMETERS - ELECTRICAL AND MAGNETIC PROPERTIES

Descripción:

Recientemente [1], se ha encontrado que, al dopar un óxido nitrogenoide de hierro (“ironpnictide”) de fórmula ReFeAsO (Re: tierras raras) tanto con huecos como con electrones,reemplazando parcialmente el oxígeno [2] o la tierra rara, este presenta un estado superconductorcon altas temperaturas [3]. De esta manera, estos compuestos conforman una nueva clase desuperconductores de alta temperatura crítica (Tc). Estudios adicionales mostraron la existencia deotras familias de nitrogenoides de hierro superconductores, como AeFe2As2 (Ae: Ca, Sr, Ba) y AFeAs (A: Li, Na) y de una nueva familia llamada calcogenuros de hierro (“iron chalcogenide”),dadas por el compuesto FeSe/Te, cuya familia más conocida es FeTe1-xSex [4]. Estos compuestostienen la estructura más sencilla entre los superconductores basados en hierro, debido a que estánconformados sólo por capas de Fe y Se/Te. En cuanto al mecanismo de la superconductividad en los ya conocidos cupratossuperconductores de alta temperatura crítica (SATC), existen muchas nuevas teorías pero ningúnconsenso al respecto, por lo que los nuevos SATC de arseniuro o calcogenuro de hierro podríanacercar nuevos enfoques que ayuden a entender aspectos adicionales de la superconductividad enlos cupratos, o bien a develar un nuevo tipo de superconductividad. Es en esta línea de pensamiento que esta Tesis doctoral se enfocó, buscando introducirdeformaciones estructurales en calcogenuros superconductores con el fin de modificar la aparicióndel estado superconductor como las propiedades del estado normal, y discriminar así cuáles sonlos parámetros relevantes que debieran ser tenidos en cuenta para la formulación de una teoríasobre el estado superconductor en estos materiales. Esto se llevó a cabo mediante dos estrategias: * En la primera se modificó el dopaje “x” en la familia FeTe1-xSex (FTSe), con 0≤x≤1 yadicionalmente se incorporaron otros elementos químicos que deforman la estructura, utilizandoel azufre (S) que tiene un radio iónico mucho menor que el teluro (Te) y el selenio (Se). De estaforma, se sintetizaron muestras cerámicas y en algunos casos monocristalinas de la familia FTSeasí como de una nueva familia de superconductores FeTe1-x-ySexSy (FTSeS). Posteriormente, serealizaron las caracterizaciones estructurales mediante el uso de diferentes técnicas (EDX, SEMy difracción de Rayos X) y se estudiaron las propiedades eléctricas, magnéticas ysuperconductoras de ambas familias, buscando establecer correlaciones entre las mismas. En particular, en el caso de la familia FTSeS, se realizó el estudio de la influencia del desordenestructural producido al incorporar en el sitio del calcógeno átomos con distintos radios iónicos,pero sin modificar el nivel de dopaje del material. Se observó que el desorden tenía una clarainfluencia en las propiedades del transporte eléctrico y en el estado superconductor. * La segunda estrategia consistió en producir modificaciones estructurales sin introducircambios químicos, mediante la aplicación de presiones externas. Para ello, en el caso específico dela familia FTSe, se enfocó el estudio de la resistividad en un rango de temperaturas de 4 K a 300 K y bajo presiones de hasta 15 GPa, analizando particularmente el comportamiento de la Tc con lapresión externa aplicada. Se observó que en las muestras que componen este sistema, la Tc alcanzaun máximo en una cierta presión y luego se deprime. Sorprendentemente, para una de las muestrasse logró medir la reemergencia de la fase superconductora. Estos resultados se interpretarongracias a un modelo fenomenológico que permitió relacionar la Tc con las propiedadesestructurales de las muestras. El modelo permite predecir la evolución de ciertos parámetrosestructurales (como el ángulo entre ligaduras y la distancia al anión) cuando se aplican altaspresiones, y correlacionarlos con las propiedades superconductoras, a partir de un nuevo parámetro de control, dependiente de la regularidad de los octaedros Fe-calcógeno que conformanla estructura, y cuyo origen microscópico está aún en discusión. Para ahondar en el estudio del diagrama de fases de la familia FTSe, se analizaron laspropiedades de transporte en todo el rango de temperatura al variar la presión aplicada,poniéndose en evidencia la aparición de regiones del tipo líquido de Fermi y no-líquido de Fermiasociadas a la evolución de las interacciones electrónicas en un entorno de fluctuacionesmagnéticas. Para el rango de presiones donde se obtiene la Tc máxima, se observaron evidenciasde la proximidad de un punto crítico cuántico. Adicionalmente, se extendió el estudio del transporte eléctrico bajo presión al calcogenurosuperconductor GaTa4Se8 (GTS). Este compuesto es uno de los ejemplos más sencillos de aislantede Mott, cuyas fuertes correlaciones electrónicas determinan su baja conductividad. En particularel estudio se centró en develar las características de la transición metal-aislante del GTS, quepuede inducirse bajo presión. Estudios teóricos de los años ‘90 habían predicho que estatransición, para un aislante de Mott, debía ser de primer orden, pero hasta la fecha no se habíapodido encontrar un sistema que la mostrara claramente. De esta forma, se estudió la dependenciade la resistividad con la temperatura bajo presión, observando la fase aislante/metálica parapresiones por debajo/arriba de una cierta presión crítica (3.5 GPa), determinándose, por primeravez, su condición de transición de primer orden, manifestada por una histéresis en la resistencia enun cierto rango de temperatura y presión. Finalmente, en cuanto a desarrollos experimentales, con el fin de poder realizar estudios depropiedades magnéticas bajo presión en un rango de 2 K a 300 K, aplicando campos magnéticosde hasta 7 T, se diseñó y construyó una celda de presión hidrostática que fuera compatible con elentorno experimental que provee un magnetómetro de tipo SQUID. En forma preliminar, selograron medir las transiciones superconductoras de algunos materiales (Pb, Nb0.4Zr0.6, Hg1223)con señales magnéticas bajas, del orden de los 10-5 emu, y cuya evolución con la presión indicó laobtención de presiones del orden de 2 GPa.

Identificador:

https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5726_Rodriguez