Propiedades eléctricas y magnéticas, separación de fases y comportamiento dinámico en manganitas

Institución otorgante:

Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

Fecha:

2006

Tipo de documento: 

info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
 

Formato:

application/pdf

Idioma:

spa

Temas:

MANGANITAS - MAGNETORRESISTENCIA COLOSAL - SEPARACION DE FASES - MANGANITES - COLOSSAL MAGNETORESISTANCE - PHASE SEPARATION

Descripción:

En esta Tesis se presenta un estudio experimental de las propiedades eléctricas y magnéticas en óxidos de manganeso con valencia mixta también conocidos como manganitas. El trabajo se focaliza en el estudio de la coexistencia intrínseca de distintas fases que presentan algunas manganitas, estado conocido como separación de fases (SF). Este estado está típicamente formado por regiones ferromagnéticas (FM) metálicas y antiferromagnéticas (AFM) con orden de carga (CO) el cual es un tipo de aislante. Realizamos mediciones sobre muestras policristalinas de La0.5Ca0.5MnO3, y de los sistemas La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 y La_5/8-yNdyCa_3/8MnO_3 las cuales constituyen manganitas prototípicas en la problemática de separación de fases. Estudiamos la influencia del campo magnético en La0.5Ca0.5MnO3 a través de mediciones de resistividad eléctrica (r) y magnetización (M), en función de la temperatura y el campo magnético. Realizamos un modelo para explicar el crecimiento de la fase FM inducido por la aplicación de campo magnético, principal responsable de la Magnetorresistencia de Bajo Campo (< 1 Tesla) que presentan las manganitas con SF. Realizamos experimentos en los cuales es posible inducir un crecimiento de las regiones FM y no FM en el rango en que hay SF y observamos que existe un efecto de memoria del campo magnético relacionado con ese crecimiento. El efecto observado está directamente relacionado con el comportamiento dinámico que presenta el estado de SF y con las características del compuesto que se utilice. El carácter dinámico del estado de SF también fue estudiado en La_0.5Ca_0.5MnO_3 a través de la realización de repetidos ciclados térmicos de baja temperatura (30 – 300 K) y mediciones de las propiedades físicas en función del tiempo a temperatura fija. Ambos experimentos evidenciaron cambios asociados con una reducción de la fase FM. Presentamos un modelo para explicar el efecto de ciclados térmicos, según el cual el mismo se origina por un mecanismo a nivel de la interfase entre las regiones FM y CO. Las relajaciones lentas observadas sugieren que el sistema evoluciona a través de una distribución de barreras de energía que separan a los estados FM y CO de forma jerárquica. Estudiamos el rol de la sustitución química en el sistema La_5/8-yNdyCa_3/8MnO_3. Vimos que la sustitución de La por Nd produce una desestabilización del estado FM homogéneo correspondiente al compuesto con y = 0, induciendo SF para dopajes y = 0.3 – 0.4. Para dopajes mayores (y = 0.5 – 0.625) el estado de SF desaparece para dar lugar a un estado AFM – CO homogéneo. Esto está relacionado con que la introducción de iones de Nd, más pequeños que los de La, provoca distorsiones en los ángulos de unión Mn – O – Mn, las cuales favorecen al CO. En el rango de dopajes en que se observa la SF, obtuvimos evidencias de un comportamiento dinámico característico de este estado, previamente reportado en el compuesto La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 (y = 0.4). El comportamiento dinámico de las manganitas con SF es también el responsable de la particular histéresis térmica que presentan las propiedades físicas de algunos de estos compuestos. Realizamos mediciones de r vs. T para distintos valores de corriente aplicada en La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 (y = 0.34) que muestran una reducción de r al aumentar la corriente en el rango en que hay SF. Mostramos fuertes evidencias en favor de que esa reducción, que comúnmente se atribuye a la ruptura del estado de CO, se debe a un artificio que resulta de la combinación de un calentamiento de la muestra con la irreversibilidad de la dependencia de ··vs. T. En la última parte del trabajo, presentamos un modelo termodinámico del estado de SF teniendo en cuenta sus propiedades estáticas y dinámicas. A partir de mediciones de calor específico en La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 con y = 0.4, obtuvimos las energías libres de cada una de las fases que coexisten. El estado de SF se modeló bajo la hipótesis de que el desorden químico y estructural da origen a densidades de energía libre inhomogéneas uniformemente distribuidas en el volumen de la muestra para cada una de las fases. Los cálculos contemplan las características de un estado fuera del equilibrio típicas del estado de SF, para permitir la comparación de mediciones magnéticas con las predicciones del modelo. Finalmente, presentamos un diagrama de fases que incluye las propiedades estáticas y dinámicas del sistema, mostrando la existencia de regímenes bloqueados y no bloqueados característicos del estado de SF.

Identificador:

https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3957_Sacanell