Propiedades electrónicas en compuestos intermetálicos de Ce : del cálculo de bandas a las interacciones de muchos cuerpos

Institución otorgante:

Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales

Fecha:

2004

Tipo de documento: 

info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
 

Formato:

application/pdf

Idioma:

spa

Temas:

SISTEMAS FUERTEMENTE CORRELACIONADOS - PROPIEDADES ELECTRONICAS - FERMIONES PESADOS - CALCULOS DE PRIMEROS PRINCIPIOS - HIGHLY CORRELATED SYSTEMS - ELECTRONIC PROPERTIES - HEAVY FERMIONS - AB-INITIO CALCULATIONS

Descripción:

En este trabajo se estudian las propiedades electrónicas de compuestos de Cerio quese caracterizan por la presencia de electrones 4ƒ. En una primera parte, se llevan a cabocálculos de primeros principios mediante el método FP-LAPW para analizar el efecto delentorno químico y cristalino en el grado de localización espacial del estado 4ƒ y su relacióncon el valor del momento magnético de espín del Cerio en un grupo de compuestos de Cerio. Posteriormente, dentro del mismo marco teórico nos abocamos al estudio de loscompuestos tetragonales CeM2Si2 con M=Ru, Rh y Pd. Analizamos la influencia de lahibridización del estado 4ƒ con la banda de conducción sobre las propiedades estructuralesdel equilibrio y bajo la aplicación de presión hidrostática, así como también la evolucióndel momento magnético de espín. Se calcula la función hibridización, Γ(ε), cuyos resultadosson consistentes con los que surgen del estudio de las propiedades estructurales ymagnéticas, es decir que la hibridización disminuye a medida que aumenta el llenado de labanda 4d del metal de transición. Por otro lado, se observa que la evolución del parametroc/a es cualitativamente distinta en cada sistema. Se interpreta dicha evolución en base alanálisis de la variación de las distintas distancias interatómicas en función de la presióny su relación con la ocupación 4d. En la segunda parte de esta tesis aplicamos a compuestos del tipo CeM2Si2 dos técnicasmixtas que pretenden corregir las falencias de los cálculos de primeros principios, LDA+U y LDA+NCA. La técnica LDA+U incluye un término ad-hoc en el hamiltonianode primeros principios, que da cuenta de las correlaciones fuertes del estado 4ƒ y quepermite corregir su energía con respecto al resultado LDA. Se comparan los resultadosobtenidos para los tres sistemas en términos de la hibridización 4ƒ-4d. La segunda técnicamixta empleada consiste en resolver el hamiltoniano de la impureza de Anderson en laaproximación NCA usando como dato de entrada a la función Γ(ε). Se calculan los desdoblamientosdel nivel 4ƒ por efecto del campo cristalino y se determinan las simetríasdel estado fundamental y de los primeros estados excitados. Estos resultados tienen valorpredictivo y contribuyen a esclarecer contradicciones existentes entre los datos experimentales. Además, se estudian las propiedades espectrales, obteniendo buen acuerdo con losespectros de fotoemisión de la literatura. Las características de la función espectral a bajasenergías reflejan correctamente la secuencia experimental de las temperaturas de Kondo deestos sistemas, resultado que sólo fue posible gracias a que la función Γ(ε) contiene informacióndetallada sobre el entorno cristalino. LDA+NCA demuestra ser una herramientade cálculo valiosa para estudiar compuestos de Cerio fuertemente correlacionados.

Identificador:

https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3713_Vildosola